Гамма - активность, возникающая в мишенях под действием

П Р Е П Р И Н Т № 64
А.С.Белоусов, Е. И. Малиновский

Гамма - активность, возникающая в мишенях
под действием пучка тормозного излучения
синхротрона С-25 Р "ПАХРА".

Москва 1999

Аннотация

В работе представлены результаты по изучению гамма - активных изотопов, образующихся при облучении различных веществ ( углерод, алюминий, магний, медь, свинец, кристаллы поваренной соли, йодистого натрия и йодистого цезия) пучком тормозного излучения синхротрона С - 25Р “Пахра”. Исследования проводились с целью выяснения возможностей получения источников для калибровки гамма - спектрометров низких энергий.

А. S. Belousov , E. I. Malinovski

Gamma - radiation induced in the targets by
bremsstrahlung beam of “Pakhra” synchrotron Abstract

The results of the investigation of gamma – emitting isotopes, produced by irradiation of different targets (C, Al, Mg, Cu, Pb, NaCl, NaI, CsI) by the bremsstrahlung beam of the synchrotron "PAKHRA" are presented. The investigations was made for clearing up the possibilities of preparing sources for calibration of the low energy g-spectrometers.

1. Введение

        Основным источником наведенной активности в мишенях, облучаемых пучком тормозного излучения синхротрона, являются фотоядерные реакции. Пучки тормозного излучения образуются при взаимодействии ускоренных электронов с мишенями, расположенными внутри вакуумной камеры ускорителя. Выходящий через тонкое окошко из вакуумной камеры пучок тормозного излучения формируется далее свинцовым коллиматором, причем большая часть энергии пучка поглощается в коллиматоре [1]. В свинце, из которого изготовлен коллиматор, происходят фотоядерные реакции, в результате которых коллиматор становится радиоактивным. После окончания работы ускорителя коллиматор продолжает испускать электроны и гамма кванты, представляющие определенную опасность для персонала, работающего в непосредственной близости от него.
      Первоначально данная работа имела цель определить какие именно гамма - активные изотопы возникают в свинце и уровень наведенной гамма активности, однако впоследствии возникла необходимость определить какие гамма активные изотопы могут быть получены с помощью ускорителя "ПАХРА" с целью их последующего использования для калибровки гамма - спектрометров.
            Облучение образцов проводилось в пучках тормозных фотонов при энергии электронов в ускорителе 650 - 850 МэВ. Образцы располагались на расстоянии 4 м. от мишени ускорителя и на расстоянии 10 мм от центра пучка, чтобы не влиять на центральную часть пучка, проходящую через отверстие в свинцовом коллиматоре с диаметром 10 мм. и использующуюся в других экспериментах. Интенсивность тормозных фотонов в месте расположения исследуемых образцов ненамного меньше, чем в центре пучка [1].
        Гамма излучение исследуемых образцов регистрировалось сцинтилляционным спектрометром полного поглощения с радиатором из кристалла NaI(Tl), имеющего размеры : 100 мм. в диаметре и 100 мм. высотой, установленным по центру фотокатода фотоумножителя ФЭУ - 49. С выхода ФЭУ импульсы подавались на многоканальный амплитудный анализатор.
На рис. 1 приведена калибровочная кривая спектрометрического тракта всей системы регистрации (включающая собственно спектрометр и анализатор), полученная при регистрации нескольких линий монохроматических фотонов: анигилляционных фотонов (Е = 0.51 МэВ), гамма излучения источников Cs¹³⁷ (E = 0.66 МэВ ), Co⁶⁰ (E = 1.17 МэВ и Е = 1.33 МэВ ) и К⁴⁰ (Е = 1.46 МэВ). Последний содержится в качестве естественной примеси в стекле баллона фотоумножителя. На рис.2 приведен спектр амплитуд фоновых импульсов, на котором виден пик от гамма - квантов К⁴⁰.

2. Измерение наведенной активности

1. Мишень Pb

Облучались свинцовые пластины толщиной 5 мм. Обсчет наведенной гамма - активности начинался не ранее, чем через сутки после конца облучения. Таким образом, короткопериодная активность, наведенная в образцах, не регистрировалась.
На рис.3, 4 и 5 приведены спектры, измеренные с образцами, облучавшимися в течение двух смен работы ускорителя ( 14 часов). Основные гамма линии в спектрах соответствуют энергиям : 0.28, 0.36, 0.45 и 0.65 МэВ. Распадные кривые для этих гамма линий приведены на рис.6, 7, 8. Полученные при обработке этих кривых периоды полураспада, средние времена жизни и относительные интенсивности приведены в таблице.

Таблица 1. Гамма излучение мишени Pb.

Е (МэВ)	0.28	0.36	0.45	0.65
Т_1/2	58.8 ±1.8 часа	34.8 часа	10.7 ±0.3 дня	16.1 ±1.8 дня
t	3.53 дня	50 часов	15.5 дня	23.3 дня
I _отн	1	-	0.045	0.0083

Эти данные позволяют идентифицировать гамма – активные изотопы с достаточной надежностью только для энергий 0.28 и 0.45 МэВ. Эти линии соответствуют изотопам Pb²⁰³ и Tl²⁰², получающимся в следующих фотоядерных реакциях: Pb²⁰⁶( γ,3n )Pb²⁰³, Pb²⁰⁶(γ,p3n)Tl²⁰². В изучавшемся образце свинца кроме Pb²⁰⁶содержатся стабильные изотопы Pb²⁰⁷, Pb²⁰⁸. Они также могут вносить вклад в образование зарегистрированных гамма – активных изотопов, но при этом в реакции должно испускаться большее число нейтронов и соответственно сечение этих процессов будет меньше. Не идентифицированными остаются изотопы, испускающие гамма кванты с энергиями 0.35 и 0.65 МэВ.

2. Мишень TlCl

     Первые облучения TlCl на пучке тормозного излучения ускорителя ПАХРА были проведены в 1986 году в связи с изучением радиационной стойкости монокристаллов КРС, представляющих собой смесь TlCl и TlBr. Эти монокристаллы предполагалось использовать при изготовления компактных радиаторов для черенковских счетчиков полного поглощения [4]. Тогда было обнаружено, что после облучения пучком тормозного излучения на ускорителе ПАХРА в образцах TlCl и КРС–6 возникала наведенная гамма активность.
       В последствии характер этой активности был исследован более подробно. На рис.9 показаны энергетические спектры гамма квантов измеренные с образцом TlCl, облучавшимся в течение двух смен работы ускорителя ( 14 часов). Спектры различаются по времени, прошедшему между концом облучения образца и началом обсчета. Пики в спектрах соответствуют энергии регистрируемых гамма квантов E_γ = 0.44 МэВ.   На рис.10 приведена распадная кривая, полученная на основе измерения спектров, представленных на рис.9. Фитирование распадной кривой с помощью экспоненты дает величину среднего времени жизни t = 17.73 ±0.67 дня. Это соответствует периоду полураспада Т_1/2 = 12.3 ±0.46 дня. Полученные значения энергии гамма квантов и периода полураспада позволяют идентифицировать этот изотоп как Tl²⁰². Он образуется под действием тормозных фотонов за счет фотоядерной реакции на стабильном изотопе Tl²⁰³: Tl²⁰³(γ,n)Tl²⁰².
        Кроме основной гамма линии, соответствующей изотопу Tl²⁰², в спектре облученного образца была замечена намного более слабая гамма линия с энергией Е_γ = 1.23 МэВ. На рис.11 показана та область спектра, в которой проявляется эта линия. Измерения с интервалом в два дня, результаты которых приведены на рисунке, позволяют оценить период полураспада изотопа. Ответственного за эту линию гамма спектра. Он равен Т_1/2 ≅27 часов. Наиболее подходящим для данной энергии гамма квантов и периода полураспада является изотоп Tl²⁰⁰. Его табличные данные Е_γ = 1.2057 МэВ и Т_1/2 = 26.1 часа. Реакция, за счет которой образуется этот изотоп, Tl²⁰³(γ,3n)Tl²⁰⁰. Отношение интенсивностей линий 1.23 МэВ и 0.44 МэВ равно 0.0436 и определяется, по-видимому , отношением поперечных сечений реакций с вылетом трех нейтронов и одного нейтрона из ядра мишени.

4. Мишень Mg

Гамма спектр облученного пучком образца Mg приведен на рис.12. Данные, приведенные на рис.12,13 и 14, получены при коэффициенте усиления анализатора уменьшенном в 2 раза. Характер спектра, содержащего линии: Е_γ = 1.38 МэВ и 2.76 МэВ , позволяет сделать вывод о том, что источником их является изотоп Na²⁴, образующийся в реакции: Mg²⁵(γ,p)Na²⁴ . Согласно табличным данным период полураспада этого изотопа равен Т_1/2 = 15.02 часа, что совпало с нашими оценками.

5. Мишень Al

На рис.13. приведен спектр гамма квантов из Al мишени, облучавшейся в пучке тормозных фотонов синхротрона ПАХРА в течение двух смен (14 часов) Спектр содержит ряд пиков, два из которых соответствуют энергиям 1.38 и 2.76 МэВ, характерным для изотопа Na²⁴. Образование этого изотопа происходит за счет реакции Al²⁷(γ,2pn)Na²⁴. Кроме этого в спектре можно видеть линии, соответствующие энергиям Е_γ = 0.51 и 2.3 МэВ.

6. Мишень NaCl

При облучении мишени NaCl был получен неожиданный результат, показанный на рис.14. В спектре присутствуют гамма – линии с энергиями Е_γ = 1.38 и 2.76 МэВ, характерные для изотопа Na²⁴. Поскольку естественный NaCl содержит 100% изотопа Na²³, за счет фотоядерных реакций Na²⁴ получен быть не может. Объяснить полученный результат можно, предположив что в месте расположения мишени NaCl вблизи свинцового коллиматора существует интенсивный фон фотонейтронов, которые взаимодействуют с мишенью, приводя к реакции Na²³(n,γ)Na²⁴.
Кроме двух вышеупомянутых линий, в спектре гамма излучения мишени NaCl присутствует линия Е_γ = 0.51 МэВ, обусловленная аннигиляционным излучением позитронов. Время жизни изотопопа, испускающего это излучение, пока измерять не удалось, так как за полтора месяца после конца облучения активность линии 0.51 МэВ изменилась незначительно. Это изменение лежит в пределах ошибки измерений, поэтому среднее время жизни можно было оценить лишь по порядку величины. Оно составляет величину порядка года. Наиболее подходящим в данном случае изотопом, испускающим позитроны с временем жизни 2.6 года, является Na²². Он может быть образован в реакции Na²³(γ,n)Na²². Спектр гамма излучения мишени NaCl через 20 дней после конца облучения показан на рис.15.

7. Мишень Cu

Основным изотопом в медной мишени является Cu⁶³(69%). В результате облучения в пучке ускорителя образуется ряд изотопов, испускающих позитроны с периодами полураспада от 10 мин. до 3.5 часов (Cu⁶⁰, Cu⁶¹, Cu⁶²). Поэтому гамма спектр медной мишени, измеренный даже через три дня после конца облучения, показанный на рис.16, содержит основную линию Е_γ = 0.51 МэВ, обусловленную аннигиляцией позитронов. Гамма спектр той же мишени, измеренный еще через четыре дня, приведен на рис.17. Кроме линии аннигиляционных гамма квантов на нем можно видеть второй пик, соответствующий фотонам с энергией Е_γ = 0.8 МэВ. Время жизни изотопа, испускающего эти гамма кванты, заметно больше, чем для аннигиляционных фотонов. Поэтому соотношение амплитуд этих пиков с течением времени меняется. Так еще через 5 дней пик с Е_γ = 0.8 МэВ становится выше пика с Е_γ = 0.51 МэВ ( см. рис.18). В дальнейшем соотношение амплитуд этих пиков не изменяется, что позволяет предположить происхождение их от одного изотопа. Оценка периода полураспада из данных рис.16 приводит к заключению, что основной вклад в гамма активность мишени Cu в первые 5 дней после конца облучения дает изотоп Cu⁶¹, испускающий позитроны с периодом полураспада 3 - 4 часа.
Более поздние гамма спектры могут быть приписаны изотопу Co⁵⁸, испускающему как позитроны, так и гамма кванты с энергией Е_γ = 0.8 МэВ. Период полураспада этого изотопа равен 72 дням. Фотоядерные реакции, за счет которых идет образование этих изотопов: Cu⁶³(γ,2n)Cu⁶¹, Cu⁶³(γ,2p3n)Co⁵⁸.

8. Мишень С

В углеродной мишени (графит) с наибольшей вероятностью идет реакция С(γ,n)С¹¹. При этом в мишени наводится гамма-активность с периодом полураспада 20.5 минут и энергией испускаемых фотонов 0.51 МэВ, возникающих при аннигиляции позитронов от распада С¹¹. Эта реакция хорошо изучена и величина ее поперечного сечения известна [5]. В интервале энергий 18.6 − 26 МэВ σ = 6.0 mb.

9. Мишень NaI

В качестве мишени использовался монокристалл NaI (Tl) (добавка таллия в нем незначительна и в гамма-спектр заметного вклада не дает). Размеры кристалла: диаметр 30 мм и высота 30 мм. Спектр наведенной в этой мишени гамма активности приведен на Рис.16. В спектре можно видеть линии, соответствующие энергиям: 0.38; 0.5; и 0.66 МэВ. Наиболее вероятным источником их может быть изотоп I¹²⁶, который согласно табличным данным имеет период полураспада Т_1/2=13.1±0.5 дня и содержит в гамма-спектре линии: 0.38; 0.48; 0.51; и 0.65 МэВ [6]. Наиболее интенсивные линии : 0.38 и 0.65 МэВ. Природный йод на 100% состоит из изотопа I¹²⁷. Таким образом, I¹²⁶ образуется за счет реакции I¹²⁷(γ,n)I¹²⁶.
В области энергий выше 1 МэВ спектр содержит линии 1.38 и 2.76 МэВ, обусловленные изотопом Na²⁴, образующимся в реакции Na²³(n,γ)Na²⁴.

10. Мишень CsI

Мишень CsI представляла из себя монокристалл с размерами: диаметр 30 мм и высотой 20 мм. Гамма-спектр наведенной активности для этой мишени приведен на Рис.17. Здесь можно видеть те же линии, которые видны в спектре от мишени NaI, однако соотношение интенсивностей этих линий другое. Более интенсивной является линия 0.65 МэВ. Объяснить этот факт можно наложением на гамма-спектр изотопа I¹²⁶ гамма-излучения от Cs¹³². Согласно табличным данным, этот изотоп испускает излучение с энергией Е_γ = 0.62 МэВ и имеет период полураспада Т_1/2 = 7.1 дня. Эта линия накладывается на гамма-линию I¹²⁶c E_γ = 0.66 МэВ. В природном цезии содержится 100% Cs¹³³, а Cs¹³² образуется за счет реакции Cs¹³³(γ,n)Cs¹³².

3. Измерение интенсивности пучка тормозного излучения.

Выход гамма активного изотопа (число ядер) в мишени, подвергшейся облучению в пучке тормозного излучения ускорителя, зависит от времени облучения Т, среднего времени жизни изотопа τ, времени t прошедшего после конца облучения до начала измерения наведенной активности, а также от числа ядер на см² мишени N_a, интенсивности пучка тормозного излучения N_γ и полного сечения реакции σ(γ A → A*Х):

N(A*) = N_a σ N_γ τ (1-e^-T/τ) . 1)

Если время облучения много меньше среднего времени жизни изотопа (Т <<τ), то

N(A*) = N_a σ N_γ T . 2)

В этом случае выход гамма активных ядер мишени пропорционален времени облучения Т, а от среднего времени жизни изотопа не зависит. Если время облучения много больше среднего времени жизни гамма-активного изотопа (Т >>τ), то

N(A*) = N_a σ N_γ τ . 3)

В этом случае число гамма активных ядер пропорционально среднему времени жизни гамма-активного ядра и от времени облучения Т не зависит. Гамма активность, тоесть число распадов в единицу времени можно получить из 3), разделив правую часть этого соотношения на среднее время жизни τ. При этом оказывается, что максимально возможная гамма активность для данной мишени (А) равна:

N=N_γ N(A) σ . 4)

Используя известное (как, например, в случае углеродной мишени) поперечное сечение σ, можно оценить величину потока тормозных фотонов, падающих на мишень

N_γ = N(C¹¹) / N(C¹²) σ(γ,n) τ (1- e^-T/τ) e^-t/τ = 2.6 10¹⁰ 1/мин. 5)

В измерениях с углеродной мишенью значения величин, входящих в 5), были:

Т = 60 мин., t = 3 мин., τ = 29.58 мин., N(C¹¹) = N_γ ( 0.51МэВ) τ = 2.05 10⁸ , N_γ(0.51) = 10⁷ 1/мин.

В первом приближении спектр фотонов тормозного излучения может быть описан выражением: dN_γ (E) = Q dE/E, откуда число фотонов в интервале энергий от Е₁ до Е₂ будет: N_γ (E₁,E₂) = Q ln(E₂/E₁). В этом соотношении Q представляет величину, характеризующую интенсивность пучка и называемую "числом эффективных квантов" тормозного излучения. Эта величина определяется при измерении потока энергии в пучке квантометром.

W = N(E)_i E_i = Q E _max6)

Таким образом, из результатов измерения наведенной гамма активности можно определить интенсивность пучка тормозного излучения. Так в приведенном выше случае углеродной мишени число эффективных квантов в пучке Q = 7.76 10¹⁰ 1/мин.

4. Заключение

Облучение мишеней пучком тормозного излучения ускорителя ПАХРА при максимальной энергии 650 МэВ позволяет получить гамма активные источники с временами жизни от 20 мин.( С¹¹) до 2.6 года (Na²²). Максимальная активность таких источников – активность в момент конца облучения при длительности облучения много большей времени жизни гамма активного изотопа (Т >>τ) определяется соотношением:

N_γ(max) = N_γ N(A) σ . 7)

Наибольшая величина сечения фотоядерной реакции σ, соответствующая процессу (γ,n), достигает 10 mb для легких ядер и сотен миллибарн для тяжелых ядер [7]. Это соответствует максимальным значениям наведенной гамма активности от ~10⁵ распадов в сек. Для легких ядер до ~10⁷распадов в сек. для области тяжелых ядер. Диапазон энергий наведенного гамма излучения в образцах лежит от 0.28 МэВ (Pb²⁰³) до 2.76 МэВ (Na²⁴).
Оптимальная геометрия мишени для получения максимальной наведенной активности представляет собой диск с отверстием в центре диаметром 15 мм и наружным диаметром 60 мм. Толщина мишени может быть до 2Х₀, чтобы не было существенного самопоглощения. Такая мишень может облучаться перед коллиматором, используя до 80% интенсивности пучка и не мешая проведению экспериментов с пучком за коллиматором.

5. Литература

1. P. S. Baranov, A. S. Belousov et. al.
Preprint LPI N 53, 1996, Moscow.

2. Сиборги Перлман Таблица изотопов
Издательство ИЛ 1951 г.

3. И. П.Селинов Атомные ядра и ядерные превращения.
Изд. технико– теоретической литературы 1951 г.

4. В.Ф.Андреев, П. С.Баранов и др.
Препринт ФИАН № 102, 1989 г., Москва

5. J. L. Lowson and M. L. Perlman
Phys. Rev. 76, 1190L (1948)

6. Н. Г. Гусев Справочник по радиоактивным излучениям и защите
Медгиз. 1956 г. Москва

7. B.L.Berman Atlas of Photoneutron Cross Sections obtained with Monoenergetic Photons
Atomic Data and Nuclear Data Tables 15, 319 – 390 (1975)

Рисунок 1. Калибровочная кривая γ-спектрометра, использовавшегося для регистрации спектров наведенной активности.

Рисунок 2. Распределение импульсов NaI ( Tl ) - спектрометра по амплитуде при регистрации фоновых сигналов.

Рисунок 3. Гамма - спектры от свинцового образца, облученного в течение 14 часов ( 9.04.1997 ) в тормозном пучке синхротрона “Пахра”.

Рисунок 4. Спектры наведенной γ-активности в свинце после 9 и 14 суток после облучения.

Рисунок 5. Гамма - спектры от свинцового образца, облученного в тормозном пучке синхротрона “Пахра”, через 32 и 40 суток после облучения.

Рисунок 6. Зависимость интенсивности излучения гамма - квантов с энергией Е_γ = 0.3 МэВ от времени после облучения образца ( распадная кривая )

Рисунок 7. Зависимость интенсивности излучения гамма – квантов с энергией Е_γ = 0.45 МэВ свинцовым образцом от времени после окончания облучения.

Рисунок 8. Распадная кривая свинцового образца для гамма-линии с Е_γ = 0.65 МэВ .

Рисунок 9. Энергетические спектры гамма - квантов от образца TlCl, облученного в течение 14 часов в тормозном пучке. Положение максимума распределения соответствует энергии Е_γ = 0.44 МэВ.

Рисунок 10. Кривая распада для линии Е_γ = 0.44 МэВ в образце TlCl.

Рисунок 11. Распределение гамма - квантов по энергии от образца TlCl в области линии с энергией Е_γ = 1.23 МэВ.

Рисунок 12. Спектры наведенной γ-активности в образце магния.

Рисунок 13. Гамма - спектр образца алюминия, облученного в пучке синхротрона “Пахра”. Пики в распределениях соответствуют линиям с Е_γ = 0.51, 1.38, 2.3 и 2.76 МэВ.

Рисунок 14. Спектр наведенной g - активности в образце NaCl.

Рисунок 15. Спектр наведенной активности в образце NaCl через 20 дней после облучения.

Рисунок 16. Гамма -спектр наведенной активности в медной мишени через 3 суток после облучения в пучке. Максимум распределения Е_γ = 0.51 МэВ. Рисунок 17. Гамма - спектр наведенной активности в медной мишени через 5 и 10 суток послe облучения в пучке.

Рисунок 18. Гамма - спектр образца Na I ( Tl ), облученного в пучке синхротрона “Пахра”. Пики в распределениях соответствуют линиям с Е_γ = 0.38, 0.51 и 0.66 МэВ.

Рисунок 19 Гамма-спектр наведенной активности в мишени Cs I.